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SMSI調(diào)控Ir/CeO2催化劑CO2催化加氫反應(yīng)的選擇性
近年來，由化石能源使用引起的碳排放問題逐漸引起了社會的廣泛關(guān)注，這是因為大氣中過量的CO2會引起溫室效應(yīng)、海洋酸化等一系列嚴(yán)重的環(huán)境問題，對生態(tài)系統(tǒng)造成不可逆的破壞。而通過催化加氫反應(yīng)將CO2高選擇性的轉(zhuǎn)化為燃料或化學(xué)品，有望在解決環(huán)境問題的同時解決能源問題。
CO2催化加氫是一個結(jié)構(gòu)敏感反應(yīng)，產(chǎn)物的選擇性與催化劑結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。此前的研究發(fā)現(xiàn)，改變金屬催化劑的粒徑，特別是使用原子級分散的金屬催化劑，可以有效地調(diào)變產(chǎn)物的選擇性。然而，催化劑化學(xué)狀態(tài)這一更加本質(zhì)的因素對反應(yīng)的影響卻鮮有研究。
有鑒于此，北京大學(xué)馬丁課題組和中科合成油的劉晰研究員合作在Angew.Chem. Int. Ed.上發(fā)表論文，報道了不同載量的Ir/CeO2催化劑應(yīng)用于CO2加氫反應(yīng)出現(xiàn)選擇性翻轉(zhuǎn)的現(xiàn)象，并且關(guān)聯(lián)了Ir化學(xué)狀態(tài)和反應(yīng)的選擇性。
為了避免表面活性劑對催化反應(yīng)的影響，作者首先引入了一種新穎的合成方法，在不使用任何形貌控制劑的前提下合成了一系列均勻的不同載量的Ir/CeO2催化劑。在催化測試中發(fā)現(xiàn)，Ir含量較高的20 Ir/Ce催化劑主要得到甲烷，而在Ir含量較低的5 Ir/Ce催化劑上高選擇性的得到了CO。結(jié)合STEM、EXAFS、XPS和EELS等表征。
作者發(fā)現(xiàn)，不同Ir含量的催化劑Ir的尺寸差異較小，但是這反應(yīng)后的催化劑在化學(xué)狀態(tài)上有明顯差別。主要生成CH4的高載量催化劑為金屬態(tài)，而生成CO的低載量催化劑為部分氧化態(tài)。而與金屬Ir相比，IrOx對CO的吸附較弱，在生成CO中間體時可能直接脫附，進(jìn)而阻止進(jìn)一步加氫到甲烷的反應(yīng)，這可能是反應(yīng)選擇性出現(xiàn)差別的原因。
該文章的首要作者為北京大學(xué)研究生李思偉和徐堯，通訊作者為馬丁研究員和劉晰研究員。此項研究同時得到了共同作者中國科學(xué)院物理研究所葛炳輝研究員的大力支持。
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