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熱電材料能夠直接將熱能轉(zhuǎn)化為電能，在余熱回收、太空供電等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用。傳統(tǒng)中溫材料如碲化鉛（PbTe）和碲化鍺（GeTe）雖性能優(yōu)異，但高成本和毒性限制了其發(fā)展。近年來，錳銻碲（MnSb?Te?）因其獨te的層狀結(jié)構(gòu)和低熱導(dǎo)率嶄露頭角——其層間微弱的范德華力可有效抑制熱量傳遞，但載流子遷移率低（僅約2.7 cm2/Vs）導(dǎo)致電能轉(zhuǎn)化效率不足，成為制約其應(yīng)用的“卡脖子”難題。

微觀缺陷如何“拖累”性能？

熱電材料的性能由無量綱優(yōu)值ZT衡量，而ZT的提升需要同時優(yōu)化電導(dǎo)率、塞貝克系數(shù)并降低熱導(dǎo)率。MnSb?Te?的載流子遷移率低源于兩方面：其一，層狀結(jié)構(gòu)導(dǎo)致載流子沿特定方向運動受阻；其二，材料內(nèi)部存在大量錳空位和碲空位形成的復(fù)合缺陷，加劇了電子散射。傳統(tǒng)摻雜和合金化手段往往顧此失彼，難以系統(tǒng)性提升遷移率。

熱鍛工藝重塑微觀世界

研究團隊提出“熱鍛+缺陷調(diào)控”雙管齊下的解決方案。通過將材料置于高溫高壓環(huán)境（793K，200MPa）進行熱鍛處理，成功實現(xiàn)了晶粒的定向排列。電子背散射衍射（EBSD）顯示，熱鍛后晶粒尺寸從50μm降至30μm以下，且沿[0001]方向高度有序。這種“微觀高速公路”使載流子遷移率提升300%，達到創(chuàng)紀(jì)錄的15 cm2/Vs。

正電子湮沒測量揭示缺陷奧秘

為精準(zhǔn)解析缺陷演化，研究采用正電子湮沒譜儀（PAS）——這種技術(shù)如同微觀“探針”，通過捕捉正電子與材料中電子湮滅時釋放的γ射線特征，可識別空位缺陷類型與濃度。結(jié)果顯示，熱鍛過程中碲空位（V_Te）濃度顯著增加，其與錳空位形成的復(fù)合缺陷（V_Mn-V_Te）比例從1.08 ppm提升至15.4 ppm。有趣的是，碲空位的增加反而抑制了錳空位的負面影響，通過平衡電荷分布減少了載流子散射。

從實驗室到應(yīng)用的跨越

優(yōu)化后的MnSb?Te?在773K時ZT值達1.3，平均ZT（323-773K）提升至0.7，較未處理樣品提高40%?；谠摬牧辖M裝的單腿器件在773K溫差下實現(xiàn)4.6%的發(fā)電效率，輸出功率密度達180 mW/cm2。這一性能已接近傳統(tǒng)PbTe器件水平，且材料無毒、成本更低，為工業(yè)余熱回收提供了新選擇。

國產(chǎn)儀器助力材料創(chuàng)新

本研究的關(guān)鍵測試設(shè)備——正電子湮沒譜儀，已由安徽核芯電子科技有限公司實現(xiàn)國產(chǎn)化突破。其DPLS-4000型譜儀時間分辨率≤190ps，可精準(zhǔn)檢測納米級缺陷；而DCDB-3000多普勒展寬譜儀峰谷比超3.6×10?，擅長分析電子動量分布。這些設(shè)備與論文中技術(shù)參數(shù)完quan匹配，為新材料研發(fā)提供了可靠工具。

開啟熱電材料設(shè)計新范式

該研究不僅為MnSb?Te?的產(chǎn)業(yè)化鋪平道路，更開創(chuàng)了“微觀結(jié)構(gòu)設(shè)計-缺陷工程”協(xié)同優(yōu)化的新策略。研究團隊表示，下一步將探索該策略在硒化物、硅化物等體系中的普適性，并開發(fā)適用于柔性器件的薄膜制備技術(shù)。隨著國產(chǎn)檢測儀器的精進，我國在新能源材料領(lǐng)域正從“跟跑”向“領(lǐng)pao”轉(zhuǎn)變。