近日，西北大學(xué)苗慧課題組在原位生長構(gòu)筑Sb2S3@CdSexS1-x準(zhǔn)一維S型異質(zhì)結(jié)光陽極及其光電化學(xué)特性研究方面取得進(jìn)展，研究成果以“Fabricating S-scheme Sb2S3@CdSexS1-x quasi-one-dimensional heterojunction photoanodes by in-situ growth strategy towards photoelectrochemical water splitting”為題發(fā)表在國際期刊Journal of Materials Science & Technology。西北大學(xué)物理學(xué)院為該論文第一單位，劉康德博士研究生為第一作者，苗慧教授為通訊作者。今天小卓為大家分享該研究成果，希望對(duì)您在納米異質(zhì)結(jié)器件光電性質(zhì)研究方面帶來一些靈感和啟發(fā)。

應(yīng)用方向：納米異質(zhì)結(jié)、光電器件、納米材料

正文

如今，能源和環(huán)境問題在社會(huì)中變得日益突出，發(fā)展清潔和環(huán)保的能源符合生態(tài)文明和能源建設(shè)的要求，這在過去幾十年中吸引了眾多研究者的關(guān)注。硫化銻作為良好的光吸收材料（可見光波段：>105 cm-1），近年來在光電催化領(lǐng)域逐步受到研究人員的廣泛關(guān)注。然而，大量的深能級(jí)缺陷為光生載流子提供了豐富的復(fù)合位點(diǎn)，嚴(yán)重限制了光電化學(xué)性能的提升。

Sb2S3由一維帶狀[Sb4S6]n單元組成，其在[010]和[100]方向通過范德瓦爾斯力結(jié)合，在[001]方向由強(qiáng)的Sb-S共價(jià)鍵連結(jié)，使得Sb2S3具有特殊的準(zhǔn)一維結(jié)構(gòu)各向異性，導(dǎo)致光生載流子沿不同方向的遷移率具有很大差別，[hk1]取向較[hk0]取向具有更高的載流子遷移率。因此制備具有[hk1]取向的一維Sb2S3納米結(jié)構(gòu)具有重要意義。

該論文首先采用兩步氣相輸運(yùn)沉積和快速冷卻技術(shù)制備得到高質(zhì)量的Sb2S3納米棒。隨后采用化學(xué)浴沉積和原位硒化策略，在Sb2S3納米棒光電極表面成功構(gòu)建準(zhǔn)一維S型Sb2S3@CdSexS1-x異質(zhì)結(jié)。研究表明采用兩步氣相輸運(yùn)沉積制備的薄膜光電極較一步快速冷卻制備的薄膜光電*具有更大的電化學(xué)活性面積和更加顯著的[hk1]優(yōu)勢(shì)取向生長。

圖1 Sb2S3@CdSexS1-x復(fù)合光陽極的制備流程示意圖

圖2（a）Sb2S3 base和（b）Sb2S3 NRs的SEM圖；（c）雙電層電容測(cè)試圖和（d）晶格紋理系數(shù)圖

圖3 Sb2S3與Sb2S3@CdSexS1-x光電極的（a）連續(xù)開關(guān)光下的LSV測(cè)試曲線、（b）連續(xù)開關(guān)光下的IT測(cè)試曲線、（c）Nyquist圖、（d）Bode圖、（e）IPCE和APCE測(cè)試曲線及（f）ABPE測(cè)試曲線

圖4 Sb2S3@CdSexS1-x光電極的S型載流子轉(zhuǎn)移和利用結(jié)構(gòu)示意圖

Sb2S3@CdSexS1-x光電陽極的光電化學(xué)性能進(jìn)行了測(cè)試，結(jié)果如圖3所示。如圖3(a)所示，在線性掃描伏安法（LSV）測(cè)試后發(fā)現(xiàn)，Sb2S3的光電流響應(yīng)較低，為0.61 mA cm-2，且其暗電流隨著施加偏壓的增加而增加。通過化學(xué)浴方法在Sb2S3表面復(fù)合一層CdS后，形成的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)有效地減緩了暗電流的產(chǎn)生。通過原位硒化構(gòu)建的S型Sb2S3@CdSexS1-x展現(xiàn)出優(yōu)異的光電流響應(yīng)（在1.23 VRHE時(shí)為1.61 mA cm-2）。暗電流得到了有效降低，Sb2S3@CdSexS1-x的光電響應(yīng)性能得到了提升。600秒的光學(xué)穩(wěn)定性測(cè)試（圖3(b)）表明，Sb2S3@CdSexS1-x光電*具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和光電響應(yīng)性能。在600秒內(nèi)，光生電流保持了初始電流的90.5%。Sb2S3@CdSexS1-x優(yōu)異的光電化學(xué)特性主要是基于形成的準(zhǔn)一維S型異質(zhì)結(jié)促進(jìn)光生載流子分離，有效抑制了Sb2S3深能級(jí)缺陷導(dǎo)致其光生載流子嚴(yán)重復(fù)合的弊端。

研究結(jié)果表明：本工作采用兩步氣相輸運(yùn)沉積結(jié)合化學(xué)浴沉積和原位硒化策略，在Sb2S3納米棒光電極表面成功構(gòu)建準(zhǔn)一維S型Sb2S3@CdSexS1-x異質(zhì)結(jié)，有效抑制了Sb2S3深能級(jí)缺陷導(dǎo)致其光生載流子嚴(yán)重復(fù)合的弊端，實(shí)現(xiàn)光生載流子高效分離。此外原位硒化有助于光電化學(xué)性能與穩(wěn)定性的提升。研究結(jié)果為開發(fā)和設(shè)計(jì)高效穩(wěn)定的Sb2S3基光電器件提供了有效的策略。

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作者簡介

苗慧 西北大學(xué)物理學(xué)院副教授、碩士生導(dǎo)師。近年來主要從事金屬硫化物、硒化物、硒硫化物等納米材料用于光電化學(xué)領(lǐng)域的研究。先后主持和參與國家自然科學(xué)基金，省自然科學(xué)基金，國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金項(xiàng)目等10余項(xiàng)。在J. Mater. Sci. Technol., Chem. Eng. J., J. Colloid Interface Sci., ACS Appl. Mater. Interfaces, Sep. Purif. Technol., Langmuir等期刊發(fā)表SCI論文50余篇，授權(quán)國家發(fā)明*利10余件。

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